کاربرد فوتوکاتالیستی چارچوب فلز- آلی بر پایه فسفونیک اسید برای حذف بیس فنول آ در نور طبیعی خورشید

نوع مقاله : مقاله علمی پژوهشی

نویسندگان

گروه شیمی، دانشکده علوم، دانشگاه بیرجند، بیرجند، ایران

چکیده

حذف فوتوکاتالیستی بیس فنول آ یکی از پرمصرف ترین آلاینده های نوظهور در محیط آبی با روش اکسایش پیشرفته در نور طبیعی خورشید مورد تحقیق قرار گرفت. واکنش حذف آلاینده با حضور فوتوکاتالیستی با ترکیبSTA-12 (Fe)، یک چارچوب فلز-آلی سنتز شده با لیگاند فسفونیک اسید، و پراکسید هیدروژن بررسی شد که نتایج بسیار خوبی از خود نشان داد. بنابراین شرایط بهینه برای تخریب بیس فنول آ با استفاده از روش طراحی آزمایش مورد مطالعه قرار گرفت. فرایند حذف نسبت به آلاینده از سینتیک مرتبه اول پیروی می کند و هم افزائی قابل توجهی در سامانه کاتالیستی پراکسید هیدروژن/نور خورشید/ STA-12 (Fe)مشاهده می شود. مقادیر بهینه برای pH، زمان تابش دهی، مقدار کاتالیست و مقدار H2O2 جهت اکسایش بیس فنول آ از محلول آبی با غلظت 30 میلی گرم بر لیتر، به ترتیب برابر 5، 90 دقیقه، 10 میلی گرم و 12 میکرو لیتر بدست آمد. در این شرایط بهترین بازده حذف برابر با 8/79 درصد بدست آمد. همچنین میزان معدنی سازی آلاینده آلی با اندازه گیری TOC برابر با 51 درصد تعیین شد. برای بررسی مکانیزم فرآیند اکسایش پیشرفته بیس فنول آ در این سامانه کاتالیستی، مطالعات با رباینده های انتخابی گونه های فعال مسئول در فرایند انجام شد و نتایج نشان داد که رادیکال‌های هیدروکسیل (OH•) گونه اصلی اکسید کننده در سامانه کاتالیستی می‌باشد و رادیکال سوپر اکسید و حفره های موجود در سطح فوتو کاتالیست مشارکت کمتری در فرایند تخریب مولکول آلاینده دارند. علاوه بر این کاتالیست از قابلیت بازیابی و پایداری مناسب برای انجام فعالیت فوتوکاتالیستی برخوردار است. این تحقیق اولین مورد از کاربرد یک چارچوب فلز-آلی بر پایه فسفونیک اسید برای حذف آلاینده های نوظهور از طریق مکانیزم فوتو-فنتون است و نمونه جدیدی از فرآیند اکسایش پیشرفته بر پایه نور خورشید برای تصفیه محیط‌های آبی و حفاظت از محیط زیست است.

کلیدواژه‌ها

عنوان مقاله [English]

Photocatalytic application of a phosphonate-based metal-organic framework for the removal of bisphenol A under natural sunlight

نویسندگان [English]

  • Alireza Farrokhi
  • farzaneh bivareh
  • Saeideh Dejbakhshpour
  • Ali Zeraatkar Moghaddam
Department of Chemistry, Faculty of Science, Birjand University, Birjand, Iran
چکیده [English]

Photocatalytic removal of bisphenol A, one of the most widely and emerging pollutants in the aquatic environment, was investigated by advanced oxidation process under natural sunlight. The removal process by a metal-organic framework, synthesized with phosphonic acid ligand, namely STA-12 (Fe) and hydrogen peroxide revealed excellent results. Therefore, the optimal conditions for the degradation of bisphenol A by the photo-Fenton mechanism were studied. The removal process follows the first-order kinetics with respect to the contaminant and a significant synergy was observed in the catalytic system of hydrogen peroxide/sunlight/STA-12 (Fe). The Optimal values for pH, irradiation time, catalyst amount and H2O2 dosage for oxidation of bisphenol A in 30 mg / l aqueous solution were determined to be 5, 90 minutes, 10 mg and 12 μl, respectively. Under these conditions, the best removal efficiency was 79.8%. Also, the mineralization value of organic pollutant was determined to equal 51% by measuring TOC. To determine the most important species that affected the photocatalytic reduction, trapping experiments were carried out, using various kinds of scavengers and the results showed that the hydroxyl radicals (•OH) are the main oxidizing agent in the photocatalytic system and superoxide radical and the holes in the photocatalyst surface are less involved in the process of contaminant degradation. Finally, a probable reaction mechanism has been investigated in detail. In addition, the catalyst has recyclability and stability in the photocatalytic reaction. This study is the first report for application of a phosphonate-based MOF for the removal of an emerging pollutant with a photo-Fenton mechanism and presents a new example of solar-driven advanced oxidation process for the treatment of aquatic sources and environmental protection.

کلیدواژه‌ها [English]

  • Bisphenol A
  • Metal-organic framework
  • photo-Fenton
  • Photocatalyst
  • Advanced oxidation process
  • STA-12 (Fe)

مراجع

[1] Stefan, M. I. Advanced Oxidation Processes for Water Treatment - Fundamentals and Applications. IWA Publishing, London, UK, 2018.
[2] L.V. Bora, R.K. Mewada, Renew. Sustain. Energy Rev. 76 (2017) 1393.
[3] O. Stroyuk, Solar Light Harvesting with Nanocrystalline Semiconductors, 2018.
[4] A. Dhakshinamoorthy, Z. Li, H. Garcia, Chem. Soc. Rev. 47 (2018) 8134.
[5] X. Li, B. Wang, Y. Cao, S. Zhao, H. Wang, X. Feng, J. Zhou, X. Ma, ACS Sustain. Chem. Eng. 7 (2019) 4548.
[6] Q. Gao, J. Xu, X.H. Bu, Coord. Chem. Rev. 378 (2019) 17.
[7] V.K. Sharma, M. Feng, J. Hazard. Mater. 372 (2019) 3.
[8] S.N. Zhao, X.Z. Song, S.Y. Song, H. Zhang, Coord. Chem. Rev. 337 (2017) 80.
[9] Z. Xie, W. Xu, X. Cui, Y. Wang, ChemSusChem. 10 (2017) 1645.
[10] C. Zhang, F. Ye, S. Shen, Y. Xiong, L. Su, S. Zhao, RSC Adv. 5 (2015) 8228.
[11] C. Wang, X. Liu, N.K. Demir, J.P. Chen, K. Li, Chem. Soc. Rev. 45 (2016) 5107.
[12] R.R. Jones, D.A. Stavreva, P.J. Weyer, L. Varticovski, M. Inoue-Choi, D.N. Medgyesi, N. Chavis, B.I. Graubard, T. Cain, M. Wichman, L.E. Beane Freeman, G.L. Hager, M.H. Ward, Sci. Total Environ. 714 (2020) 136317.
[13] G. Abts, T. Eckel, R. Wehrmann, Polycarbonates, in: Ullmann’s Encycl. Ind. Chem., Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. Weinheim, Germany, 2014: pp. 1-18.
[14] A. Farrokhi, M. Jafarpour, M. Alipour, Polyhedron 170 (2019) 325.
[15] A. Farrokhi, M. Jafarpour, M. Alipour, J. Organomet. Chem. 903 (2019) 120995.
[16] A. Farrokhi, M. Jafarpour, F. Feizpour, ChemistrySelect 3 (2018) 1234.
[17] J.A. Groves, S.R. Miller, S.J. Warrender, C. Mellot-Draznieks, P. Lightfoot, P.A. Wright, Chem. Commun. (2006) 3305.
[18] M.A. Bezerra, R.E. Santelli, E.P. Oliveira, L.S. Villar, L.A. Escaleira, Talanta 76 (2008) 965.
[19] J.E. Reece, S.N. Deming, S.L. Morgan, Experimental Design: A Chemometric Approach, 1994.
[20] C.J. Miller, S. Wadley, T.D. Waite, Fenton, photo-Fenton and Fenton-like processes, Advanced Oxidation Processes for Water Treatment - Fundamentals and Applications. Ch. 7, 297–332, IWA Publishing, London, UK, 2018.
[21] Q. Xiang, J. Yu, P.K. Wong, J. Colloid Interface Sci. 357 (2011) 163.
[22] C.L. Hsueh, Y.H. Huang, C.C. Wang, C.Y. Chen, Chemosphere, 58 (2005) 1409.
[23] B. Tanhaei, A.Z. Moghaddam, A. Ayati, F. Deymeh, M. Sillanpää, Maced. J. Chem. Chem. Eng. 36 (2017) 1.
[24] A. Zeraatkar Moghaddam, E. Ghiamati, A. Ayati, M.R. Ganjali, J. Appl. Polym. Sci. 136 (2019) 47077.
[25] R.G. El-Sharkawy, A.S.B. El-Din, S.E.D.H. Etaiw, Spectrochim. Acta - Part A Mol. Biomol. Spectrosc. 79 (2011) 1969.
[26] N. Daneshvar, M.A. Behnajady, Y. Zorriyeh Asghar, J. Hazard. Mater. 139 (2007) 275.
[27] T. Zhang, Y. Jin, Y. Shi, M. Li, J. Li, C. Duan, Chem. Soc. Rev. 380 (2019) 201.
[28] D. Wang, Z. Li, Res. Chem. Intermed. 43 (2017) 5169.
[29] X. Yong, M.A.A. Schoonen, Am. Mineral. 85 (2000) 543.
[30] R.G. Pearson, Inorg. Chem. 27 (1988) 734.
[31] C. Walling, Acc. Chem. Res. 8 (1975) 125.
[32] J.A. Dean, Lange’s Chemistry Handbook, 15th Edition, 1999.
[33] R. Liang, S. Luo, F. Jing, L. Shen, N. Qin, L. Wu, Appl. Catal. B Environ. 176–177 (2015) 240.
[34] Y. Gong, B. Yang, H. Zhang, X. Zhao, J. Mater. Chem. A. 6 (2018) 23703.
[35] Y. Li, Y. Fang, Z. Cao, N. Li, D. Chen, Q. Xu, J. Lu, Appl. Catal. B Environ. 250 (2019) 150.
[36] M. Ahmad, S. Chen, F. Ye, X. Quan, S. Afzal, H. Yu, X. Zhao, Appl. Catal. B Environ. 245 (2019) 428.
[37] H. Fu, X.X. Song, L. Wu, C. Zhao, P. Wang, C.C. Wang, Mater. Res. Bull. 125 (2020) 110806.
[38] J. Lin, Y. Hu, L. Wang, D. Liang, X. Ruan, S. Shao, Chem. Eng. J. 382 (2020) 122931.
شیمى کاربردى روز
دوره 16، شماره 60
مهر 1400
صفحه 9-24

فایل ها

هم رسانی

ارجاع به این مقاله

آمار