اکسایش بنزیل الکل برروی کره های کربنی مزوحفره دوپ شده با نیتروژن

نوع مقاله : مقاله علمی پژوهشی

نویسندگان

دانشکده شیمی، دانشگاه صنعتی اصفهان، اصفهان، ایران

چکیده

برای اولین بار در این پژوهش از کره‌های کربنی مزوحفره دوپ شده با نیتروژن به عنوان کاتالیزگر ناهمگن برای اکسایش بنزیل الکل‌ها به آلدئیدها استفاده شد. در ابتدا ساختارهای سیلیکاتی-پلی آمینوفنول-فرمالدئید با استفاده از تترااتیل ارتو سیلیکات، 3-آمینوفنول، فرمالدئید و اتیلن دی آمین به ترتیب به عنوان پیش ساز قالب سیلیکاتی، منابع کربنی و عامل نظم دهی به ساختار در محیط آبی-اتانولی در حضور آمونیاک به عنوان کاتالیزگر سنتز شدند. سپس ساختارهای سنتز شده با استفاده از فرایند آنیله کردن تحت جو گاز بی اثر، به ساختارهای سیلیکاتی-کربن دوپ شده با نیتروژن تبدیل شدند. در نهایت زدایش شبکه سیلیکاتی با محلول سدیم هیدروکسید، منجر به تشکیل ساختارهای کروی کربنی مزوحفره دوپ شده با نیتروژن شد. مقدار بارگزاری نیتروژن برروی بستر بوسیله‌ی آنالیز عنصری، ۰۰/۸ درصد وزنی تعیین شد. مساحت سطحی بدست آمده از آنالیز جذب و واجذب نیتروژن ساختار سنتز شده برابر با m2g-1 ۱۱۸۶ و متوسط اندازه ذرات کاتالیزگر براساس تصویر FE-SEM، حدود ۳۰۰ نانومتر است. فعالیت کاتالیزوری ساختار سنتز شده در اکسایش بنزیل الکل به بنزآلدئید در محیط آبی مورد بررسی قرار گرفت. تاثیر پارامترهایی مانند: دما، زمان، نوع اکسنده و مقدار کاتالیزگر بر بهره واکنش و قابلیت بازیافت کاتالیزگر مورد بررسی قرار گرفت. کاتالیزگر سنتزشده، کارائئ کاتالیزوری مناسبی در اکسایش بنزیل الکل با بهره بالا (۸۸٪ طی مدت ۶ ساعت) و گزینش پذیری ۹۹٪ را از خود نشان داد. فعالیت کاتالیزوری پس از چهار بار استفاده مجدد، تغییر مشهودی نکرد.

کلیدواژه‌ها

موضوعات


عنوان مقاله [English]

Oxidation of Benzyl Alcohol over Nitrogen-Doped Mesoporous Carbon Spheres

نویسندگان [English]

  • Siyavash Kazemi Movahed
  • Parvin Jafari
Department of Chemistry, Isfahan University of Technology, Isfahan, Iran
چکیده [English]

In this study, the oxidation of benzyl alcohols to aldehydes using nitrogen-doped mesoporous carbon spheres as a heterogeneous catalyst was investigated for the first time. Initially, Stöber method was used to synthesize silicate-polyaminophenol-formaldehyde structures using tetraethyl orthosilicate, 3-aminophenol, and ethylene diamine as silica templates, carbon precursors, and regulators, respectively, in an aqueous-ethanol medium with ammonia as a catalyst. The synthesized structure transformed into N-doped carbon-silica structure during annealing under inert gas. N-doped mesoporous carbon spheres were formed after etching the silica network with sodium hydroxide. The amount of nitrogen loading was determined by elemental analysis, and its amount was determined to be 8.00 wt%. The surface area determined by nitrogen absorption and desorption analysis is 1186 m2g-1. Based on FE-SEM images, the average particle size is about 300 nm. Aqueous benzyl alcohol oxidation was carried out using the synthesized catalyst to investigate its catalytic activity. A study has been conducted to assess the effects of temperature, time, oxidant type, and catalyst amount on reaction yield as well as catalyst recycling potential. The synthesized catalyst shows remarkable catalytic performance for benzyl alcohol oxidation, achieving high yield (over 88% within 6 h) and selectivity (99%). The catalytic activity did not change significantly after four recycling cycles.

کلیدواژه‌ها [English]

  • Nitrogen doped Carbon
  • Mesoporous
  • Oxidation
  • Benzyl alcohol